新規紫外線によるガス状揮発性有機化合物(VOC)の分解

Apr 08, 2023

Scientific Reports volume 12、記事番号: 11112 (2022) この記事を引用

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この研究では、トルエンの除去効率を評価し、一段階プロセスによる汚染中間体の放出を防止するために、最終スクラビング段階を伴う VOC 排出量の分解のための UV 支援オゾン処理 (UV/O3) プロセスが実施されました。 いくつかの動作条件を調査するために、入口トルエン濃度と印加電圧を変化させました。 結果は、入口濃度が高くなるとトルエンの減少が低下する一方、オゾン濃度が増加すると分解効率が増加することを強調しました。 追加の水洗浄ステップにより、プロセス水中のオゾンと副生成物の可溶化、したがってこの段階内の汚染物質のさらなる酸化により、UV/O3 の削減が最大 98.5% まで強化されました。 UV/O3 + スクラビングにより、22.6 gm-3 h-1 の最大除去能力 (ECmax) が達成されました。 統合されたシステムは、スタンドアロン (UV/O3) プロセスと比較して、より高いパフォーマンスと安定性を向上させるとともに、より経済的で環境の持続可能性を高めました。

揮発性有機化合物 (VOC) の排出は、健康と環境への悪影響により、重大な環境問題となっています1、2、3、4。 人が VOC 放出 (芳香物質やアルデヒドなど) に長時間さらされると、摂取したり、皮膚と接触したり、吸入したりすると、消化器疾患、腎臓疾患、心臓疾患、神経疾患などのさまざまな健康上の問題を引き起こす可能性があります5,6。 ベンゼン、トルエン、エチルベンゼン、キシレン (BTEX) などの揮発性芳香族炭化水素は、有毒、変異原性、発がん性があるとして分類されています 7、8、9。 これらの特性により、BTEX は人間の健康を最も脅かす物質に含まれています 10,11。

大気中では、太陽放射により VOC が窒素酸化物と反応し、光化学スモッグや汚染を引き起こします7、12、13。 さまざまな産業分野からの VOC 排出は揮発性が高いため、曝露された人々が臭気を不快に感じる原因にもなっています。 それ以来、規制を遵守し、住民からの苦情を回避するという観点から、臭気管理は産業経営者にとっての優先課題となっている14。 石油化学産業、塗料、接着剤、溶剤製造、印刷作業を含む工場、さらに廃棄物および廃水処理工場は、BTEX の人為的排出の主な発生源の 1 つです15、16、17、18。

大気汚染に対する規制が厳しくなり、大気質に対する国民の期待が高まるにつれ、これらの化合物の効果的な管理と処理の必要性が高まっています14,19。 この観点から、科学界は、それらを軽減するための革新的な解決策の開発に注目を集めています20,21。

VOC 排出処理に現在適用されている軽減技術には、活性炭の吸着、吸収、生物濾過、および熱燃焼または触媒燃焼が含まれます 22、23、24。 これらの従来の解決策の欠点には、他の相への汚染物質の移動、負荷変動による非効率的な生物学的処理、難解で有毒な二次代謝産物の存在が含まれます25、26、27。 従来のプロセスの限界を克服するために、VOC を軽減するための高度酸化プロセス (AOP) に多くの研究が焦点を当てています。 これらのプロセスは、広範囲の有機化合物を分解できる、反応性の高い酸化剤であるヒドロキシル ラジカルの効果に依存しています 22、28、29。

紫外線照射 (UV/O3) によるオゾン処理は、難分解性および疎水性の VOC を分解する確立された方法です 30,31。 オゾンは、その高い酸化力のためだけでなく、ヒドロキシルラジカルやオキシドラジカルなどの強力な酸化剤の形成によっても、複合プロセスの分解能力を強化しました32。

本研究の目的は、VOC の分解を促進する UV 支援オゾン処理 (UV/O3) プロセスの性能を評価することでした。 トルエンは実験活動の標的化合物として特定されました。 追加のスクラビング段階を備えた新しい構成が提案され、除去効率を向上させ、単一ステッププロセスの汚染中間体の放出を防止するために評価されています。

オゾンは、UV ランプによる空気の照射によって生成されました。 オゾンの光分解/照射により、ヒドロキシルラジカルが生成されます33。 UV が照射された水蒸気の存在によっても追加のラジカルが生成されます 34。 しかし、オゾンをさらに照射すると、ヒドロキシルラジカルの寄与が大きくなります。 さまざまな研究では、UV ランプと別個のオゾン発生器を使用し、入口濃度、オゾン濃度、ガス流量、湿度などのさまざまな操作パラメータを変化させて、UV/O3 によるトルエン酸化の性能を評価しました 3,35。 これらの研究は、UV/O3 プロセスがトルエンの分解を目的とした適切な技術であることを示唆しました。 UV/O3 処理の適用の主な欠点は、UV 照射とオゾン酸化によって望ましくない副生成物が生成されることです 16。 トルエンの酸化によって生成される副生成物のほとんどは水溶性が高いため、従来の気泡による湿式スクラビングとの統合により相乗効果が得られました。 水洗浄ステップにより、主に望ましくない副生成物の大気中への放出と高いエネルギー消費に関する、スタンドアロンシステムの主な制限を克服することができました 34,36。 高度酸化プロセス (AOP) および生物学的プロセスは、有機汚染物質の酸化をサポートし、無害で無臭の化合物への変換を促進します。 ブースプロセスの統合は、VOC の処理可能性を高めるために提案されています 24。 トルエンの除去に対するさまざまな操作パラメータの影響を分析して、調査対象のシステムの性能を定義および評価しました。

図 1 は、異なるオゾン用量下での UV-オゾン システム (UV/O3) と複合システム (UV/O3 + S) のそれぞれについて、トルエンの分解に対する入口濃度の増加の影響を示しています。

UV/O3 システム (a) および UV/O3 + S システム (b) を適用した、さまざまなオゾン用量下での除去効率 (RE) に対するトルエン入口濃度の影響。

最低のオゾン投与量を適用すると、UV/O3 システムは最高の入口濃度に対して効果的なトルエン除去をサポートできませんでした。 組み合わせたシステムは、同じオゾン投与量で、調査したすべての入口濃度で 80% を超える除去効率を達成しました。 2 段階システムにより最大 99% の除去が得られました。 組み合わせシステムのより高い性能は、スクラビング段階によってオゾンおよび関連副生成物の液相への可溶化が促進されたという事実に起因している可能性があります。 プロセス水中の残留オゾンは、この相に移された汚染物質のさらなる酸化を実行します。

図 2 に、残留オゾンに関する結果を示します。

UV/O3 システム (a) および UV/O3 + S システム (b) を適用した、さまざまなオゾン用量下での残留オゾン (RO) に対するトルエン入口濃度の影響。

濃度が増加するにつれて、残留オゾンの割合は減少する傾向がありました。 オゾン投与量が 31.68 mg min-1、入口トルエン濃度が 600 ppm の場合、複合プロセスの残留オゾンは 3% 未満となりました。 確かに、スクラビング段階の存在は残留オゾンの効果的な減少を裏付けました。 この効果は、入口濃度が低いほど顕著になります。 調査したすべてのオゾン投与量 (450 ppm および 600 ppm) では、調査した両方のシステムで残留オゾンが 10% 未満になりました。

オゾン濃度は印加電圧に応じて変化しました。 印加電圧が増加すると、明らかにオゾン量が増加しました。 1 つのランプをオンにすると、対応するオゾン生成量 31.7 mg min-1 が達成されました。 2 つのランプを点灯すると、44.16 mg min-1 に等しいオゾン線量が得られました。 しかし、ランプのスイッチを 3 個から 4 個にすると、オゾン量が 49.2 mg min-1 から 52.8 mg min-1 に増加しました。 したがって、反応器内のランプの構成により、増加傾向は直線的ではなくなりました。 中央の 2 つのランプは空気流の影響を直接受けましたが、反応器の上部と下部にそれぞれ配置された他の 2 つは空気流をあまり受けず、その結果オゾン生成への寄与が少なくなりました。

図 3 には、さまざまな入口濃度でのオゾン投与量を変化させたときのトルエン削減 (ppm) に関する結果が報告されています。

UV/O3 システム (a) および UV/O3 + S システム (b) を適用したさまざまな入口濃度下でのトルエン削減に対するオゾン投与量の影響。

UV/O3 システムの 100 ppm での最大トルエン削減は、最大オゾン投与量で達成され、102 ± 4 ppm に等しくなりました。 同じ条件で、組み合わせたシステムは 110 ± 4 ppm のトルエン除去をサポートしました。 入口濃度が 150 ppm の場合、トルエン濃度の減少の分析により、同じ挙動が明らかになりました。 入口濃度が 200 ～ 250 ppm になると、供給されるオゾンの増加の影響がより顕著になり始めました。 同時に、スクラビングユニットとの組み合わせにより、オゾン投与量ごとに性能の向上が促進されるようでした。 入口トルエン濃度 450 ppm では、最低オゾン用量での除去トルエンは、単一ステッププロセスでは 143 ± 5 ppm に等しくなりますが、最大オゾン用量を与える値は 174 ± 4 ppm に達しました。 組み合わせたシステムにより、52.8 mg min-1 のオゾンを生成する電圧を印加した場合に、195 ± 6 ppm のトルエン除去を達成できました。

最高のオゾン用量（44.16 および 52.80 mg min-1）を適用して入口濃度が増加すると、スタンドアロン システムでは依然としてトルエン入口濃度が最高の場合に除去効率が大幅に低下することが観察されました。 この影響はおそらくトルエンの蓄積と、同時に分解をサポートする酸化剤の不足に起因する可能性があります。 二酸化炭素への鉱化をもたらす次の反応は、ヒドロキシルラジカルに関する制限のため、好まれませんでした 37,38。 この場合、これらの化合物の水への溶解度が高いため、スクラビングプロセスによりオゾンが液相へより多く移動することが保証されました24。

未反応のオゾンとトルエンの存在は、オゾンとトルエンの反応（1.2 × 10-20 cm3 分子-）と比較して、オゾンとヒドロキシルラジカルの反応速度（5.3 × 10-11 cm3 分子-1 s-1）が速いことに起因すると考えられます。 1 s−1)39,40。 過剰なオゾンは、トルエンの代わりに O3 と反応したヒドロキシルラジカルを除去する可能性があります。 これらの条件により、おそらく汚染物質の分解が不完全になった可能性があります。 オゾン濃度が高い場合、ラジカル生成のための UV とオゾンの反応が制限されることも観察される場合があります。 オゾン濃度が高くなると、反応性の高いラジカルの量が制限され、反応性の低いラジカルが形成されるようになりました40,41。 実際、他の二次的な Ox-HOx 反応も高オゾン濃度で起こり、酸化速度が低下する可能性があります 42。

最も低い入口濃度では、オゾン投与量の増加はトルエンの削減に大きな影響を与えませんでした。 さらに、スタンドアロンプ​​ロセスの結果は、組み合わせたシステムの結果と非常に似ていました。

トルエン除去量は、トルエン入口負荷の増加とともに増加しましたが、これは一段反応器でのオゾン投与量 31.68 mg min-1 で観察されたものから一部増加しました。 これらの条件で観察された結果は、おそらく反応器内のトルエンの蓄積の影響によるものと考えられます。 最大のトルエン除去は、2 段階システムで 52.8 mg min-1 のオゾン投与量で達成され、483 ± 51 ppm に等しくなりました。 同じ動作パラメータに対して、一段システムによって達成された結果は、わずか 283 ± 47 ppm でした。 水相中のオゾンと酸化剤は、単一段階プロセスで観察された条件とは異なり、複合システムにおける酸化プロセスの制限要因にはなりませんでした。

オゾンの量が多ければ多いほど、より効果的な汚染物質の除去のために、より多量の酸化剤が提供される。 実験データに基づくと、トルエン入口濃度が最低の場合、トルエンの酸化におけるオゾン投与量の増加の影響はわずかでした。 この条件は、ヒドロキシルラジカルによるトルエンの酸化がこれらの条件でのプロセスにおける主要な機構であったという事実に起因すると考えられる。 一方、入口濃度が高い場合は、酸化剤とトルエンの反応が主要な反応経路として普及しました。

トルエンの酸化はバルクガス中で発生するため、ヒドロキシルラジカルに加えて、ラジカル酸素も分解の主な原因の 1 つとなります。 文献によると、UV/O3 プロセスでは、ギ酸、酢酸、ベンジルアルコール、ベンズアルデヒド、p-クレゾール、ヒドロキノン、安息香酸が主な副生成物として観察されました。 したがって、対応する変換経路では、トルエンが酸素種と急速に反応して酸を生成し、芳香環を開いて、トルエンを反応性と毒性の低い線状構造の中間体に変換します。

図 4 では、UV/O3 システムと組み合わせたシステムの性能を比較することを目的として、調査した両方のシステムの除去能力を入口負荷と比較しました。

UV/O3 システム (a) および UV/O3 + S システム (b) を適用した除去能力 (EC) と比較した入口負荷 (IL)。

結果は、UV/O3 + S プロセスが 100% 除去の理想的な条件に近い除去効率をサポートしていることを強調しました。 2 つのグラフを比較すると、組み合わせプロセスで最小オゾン線量を適用すると、すべてのランプをオンにして単一段階で処理した場合よりも高い処理効率が達成されることがわかりました。 入口負荷を増加させても、システムを組み合わせた場合でも、除去能力は依然として理想的な状態に近いままでした。 UV/O3 プロセスでは、トルエン入口負荷が 10 gm-3 h-1 を超えると、トルエン除去の大幅な減少が観察されました。 実際、水洗浄ステップでは、水相への吸収とオゾン分解によるヒドロキシルラジカルとの反応により、未反応トルエンがさらに分解されました。 図5に示すように、スクラビングプロセスは、液相中のヒドロキシルラジカルとの接触と酸化の場を提供しました。さらに、スクラビングによりオゾン消費量が増加し、オゾン排出量が減少しました。

産業および環境施設から VOC を除去するための湿式スクラビングと組み合わせた高度な酸化プロセスの概略図。

オゾン化を伴う UV 照射による気相トルエンの分解が実際に調査され、スクラビングの追加ステップによってアップグレードされたプロセスと比較されました。 入口トルエン濃度の増加により、一段プロセスの除去効率が低下しました。 このプロセスの主なメカニズムは、ヒドロキシルラジカルによるトルエンの酸化によるものでした。 追加の水洗浄段階により、トルエンのさらなる分解が促進され、オゾン消費量が増加しました。 UV/O3 プロセスは、ランプ 1 個を点灯した状態で、入口濃度 200 ppm 未満の効果的なトルエン除去をサポートしました。 濃度が高くなると、適切な除去を達成するためにより高い電圧が必要になります。 調査したすべてのトルエン濃度において、点灯するランプの数が増加するにつれて除去効率が増加し、したがってシステムに供給されるオゾンが増加しました。 プロセスを組み合わせることにより、より高い除去効率を達成することができました。 入口濃度が 100 ～ 150 ppm の場合、ランプが 1 つだけ点灯している場合でも、除去率は 95% を超えました。 統合された UV/O3 + S プロセスでは、調査したすべての条件で 1 つのランプを点灯した場合の除去能力が、4 つのランプ照明を適用した UV/O3 プロセスの除去よりも高くなりました。 UV/O3 処理で生じた残留オゾンは、酸化副生成物であるオゾンが水に溶解しやすいため、プロセスの第 1 段階で完全に酸化されなかった化合物のさらなる分解に容易に使用できます。 その観点からすると、追加の湿式スクラビングステップは、環境と経済の両方の観点から、より持続可能なトルエン分解をサポートします。 水中に放出されるヒドロキシルラジカルの高い酸化能力を活用して、プロセスの性能を大幅に向上させるだけでなく、大気中へのガス状副生成物の排出も削減できる可能性があります。

トルエン (CAS No 108-88-3) は Sigma Aldrich から純度 99.9% で購入し、合成ガス流の生成に使用しました。 ヨウ化カリウム (CAS No. 7681-11-0、VMR Chemicals)、硫酸 (CAS No. 7664-93-9、Carlo Erba)、でんぷんペースト (CAS No. 9005-84-9、Carlo Erba Reagent)、およびナトリウムオゾン濃度の測定にはチオ硫酸塩 (CAS No. 10122-17-7、Carlo Erba Reagents) を使用しました。

研究研究は、サレルノ大学土木工学部の衛生環境工学部門 (SEED) 研究室で、合成ガス状汚染流、UV/ O3 リアクターとスクラビング ユニット。 図 6 は、実験装置のスキームを示しています。 植物または植物の部分は研究に直接関与していません。

実験セットアップのスキーム。

合成汚染ガス流の生成は、純粋なトルエンを含むウルフボトルを強制的に通過させられるオイルフリーの圧縮空気の計量流によって得られた。 この濃縮された蒸気は、油を含まない水で飽和した圧縮空気で予想される濃度まで希釈されました (Wang et al., 2013)。 温度制御は、28 °C ± 10 °C に維持された恒温槽 (Lab Instruments) によって行われました。 加湿空気とトルエンを多く含む空気は反応器に入る前に管に合流しました。

UV/O3 リアクターは SEED 研究グループによって開発され、4 つのオゾン生成 UV ランプ (PROCOMAT) を含む中心本体 (長さ 48.6 cm × 高さ 33.7 cm × 幅 17.8 cm) で構成される鋼鉄光リアクターで構成されています。 185 nm の波長と 2 つのピラミッド型の切頭フード (高さ 25 cm) が特徴です。 各ランプの定格は 14 ワット、長さは 28.7 cm です。 反応器の作動容積は77～600cm3です。 水洗浄の追加段階も調査されました。 ステンレス反応器からの出口空気を、０．５Ｌの脱イオン水とともに１Ｌのガラス反応器に送り込み、散気装置によって分配した。

分析は、S1、S2、および S3 として識別され、調査対象システムの入口および出口のガス流を表す 3 つのポイントで実行されました。

各テストでは、UV/O3 酸化とスクラビング ユニットを備えたアップグレードされたシステムの 2 つの構成が分析されました。 構成ごとに、主要な動作パラメータを変更してさまざまなテストが実行されました。 加湿空気の流量は 15 Lmin-1 に固定し、トルエン富化空気は所望の入口濃度を達成するために変化させました。 最小入口濃度は、国立労働安全衛生研究所によって設定された推奨暴露限界に基づいて 100 ppm でした43。 オゾンの投与量は、スイッチを入れたランプの数に基づいて変化させた。

各テストの前に、反応器とランプをきれいな空気で 15 分間パージして洗浄しました。

気相中のトルエン濃度は、GC-PID (光イオン化検出器、Tiger、Ion Science) を使用して測定されました。

スタンドアロンプ​​ロセスと複合プロセスで生成されたオゾンとオゾン残留物は、標準メソッド 2350E 106 (オゾン需要/要件セミバッチメソッド) を使用して測定されました。

ここで、 V は化学滴定に使用されるチオ硫酸塩の体積です。 N は正規性です。 t は分単位の時間です。

トルエン入口濃度とオゾン投与量の変化の影響を分析する性能研究が実施されました。

トルエン濃度は、反応器に入るトルエン蒸発器の出口の空気流を調整することによって変化させた。 オゾンの生成は、オンになったランプの数に依存します。 各ランプの電位は 34 V です。調査したプロセスの性能は、除去効率 (RE)、入口負荷 (IL) および残留オゾン (RO) と比較した除去能力 (EC) のパラメータを通じて評価されました。

ここで、 Ci と Co は、それぞれトルエンの入口と出口の濃度を ppm で示します。 Q は空気流量です。 V は反応器の容積です。 O3,P および O3,R は、生成された残留オゾンです。

現在の研究中に精緻化されたデータは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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研究活動は、サレルノ大学の FARB プロジェクト (300393FRB18NADDE、300393FRB19NADDE、300393FRB20NADDE、300393FRB19ZARRA、および 300393FRB20ZARRA) によって部分的に資金提供されました。 フィリピン大学ディリマン校の奨学金およびサンドイッチ プログラム (DOST-ERDT MS) と技術研究開発 (ERDT) は、ホセ R. コミア ジュニアのモビリティ助成金に対して認められました。著者はパオロに感謝の意を表します。 Napodano 氏と Stella Peduto 氏、研究活動にご協力いただき、貴重なご支援をいただきました。

SEED—サレルノ大学土木工学部衛生環境工学部門、Via Giovanni Paolo II、132、84084、フィッシャーノ、サレルノ、イタリア

G. オリバ、V. セナトーレ、T. ザラ、V. ベルジョルノ & V. ナッデオ

フィリピン大学環境工学部、ディリマン、ケソン市、マニラ首都圏、フィリピン

JR コミア ジュニア & F. クロスボウマン

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GO: 調査、方法論、形式的分析、データキュレーション、執筆 - 原案、執筆 - レビューと編集。 JRCJ: 調査、方法論、形式分析、データキュレーション、執筆 - 原案、執筆 - レビューと編集。 VS: 形式的な分析、データのキュレーション、執筆 - レビューと編集。 TZ: 方法論、データキュレーション、執筆 - レビューと編集、資金調達。 FB: 形式的な分析、執筆 - レビューと編集。 VB: 執筆—レビューと編集、資金調達。 VN: 方法論、執筆 - レビューと編集、資金調達。

G. オリーバへの通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

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転載と許可

Oliva, G.、Comia, JR、Senatore, V. 他新しい UV オゾン技術によるガス状の揮発性有機化合物 (VOC) の分解。 Sci Rep 12、11112 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41598-022-14191-0

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受信日: 2022 年 1 月 10 日

受理日: 2022 年 6 月 2 日

発行日: 2022 年 6 月 30 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-14191-0

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